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解除小天才电话手表与手机的绑定，可以按照以下步骤操作。
1、打开小天才APP，在底部导航栏中点击“更多”选项。
2、在“更多”页面中，找到并点击“绑定手机”。
3、点击“解绑手机”，并确认解除绑定，根据页面提示输入相关信息，如手表的IMEI号码等，解绑手机可能会影响手表的正常使用功能，请谨慎操作。
不同版本的小天才APP或手表系统可能存在细微的操作差异，如果在操作过程中遇到问题，建议查看小天才的官方支持网站或联系其客服人员获取帮助，为了保护个人信息和设备安全，建议在解除绑定之前确保手表的安全状态，避免在操作过程中泄露敏感信息。